Este bellísimo e importante monumento se compone de dos partes perfectamente diferenciadas en el tiempo, en sus estructuras y en el destino. Por un lado, el Hospital y por otro, el Santuario. En el Hospital se practica la Caridad para con las personas enfermas y necesitadas; en el Santuario se rinde culto a la Madre de la Caridad. El Hospital propiamente dicho fue erigido por Cisneros en 1500. Este soberbio edificio es de estilo renacentista, de planta de cruz latina, orientado de Suroeste a Nordeste, y en situación dominante por haberse construido en un alto.

Se observa una influencia herreriana y el proceso de la evolución natural de la arquitectura española. El clasicismo, la sobriedad, la desaparición de las bóvedas de nervios, el empleo de bóvedas romanas y la utilización de mampuesto de ladrillo, típicamente toledana, hacen que este monumento sea uno de los más representativos de la arquitectura española clasicista y marginal al influjo escurialense. El gran crucero tiene cuatro capillas laterales pequeñas con bovedamiento de tipo romano, y separándola de los pies, una magnifica reja de hierro, renacentista de estilo toledano.

La fachada de la cabecera es, igualmente, de aparejo toledano. Esta fachada da a la calle del Transparente, llamada así por tener el transparente o ventana que ilumina de luz solar el camarín y trono de la Virgen.

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